進展 新型二維原子晶體硒化亞銅的製備及其純熱驅動結構相變的研究

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材料的結構相變是一個很普遍的物理過程,有着極豐富的應用。人們很早就開始研究純熱驅動的三維材料結構相變,並擴展到其他因素引起的相變。而在二維材料中,已發現的結構轉變是由應變、激光、電子註入、電子/離子束、化學計量的熱損失、化學處理或這些方法與退火相結合引起的。比如:單層MoS2和MoTe2的結構相變需要通過合金化間接實現電子摻雜或者電子直接註入等方法誘導發生;單層VS2、VSe2和PtSe2的結構相變需要對材料進行熱處理形成S/Se原子空位,從而誘導其結構相變等。這類結構相變過程中引入的雜質、缺陷等通常會對二維材料的本徵物性有影響,且相變所需的外部環境複雜,其應用受到了嚴重限制。因此,尋找和開發具有純熱驅動結構相變特性的二維材料具有十分重要的意義。
中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心納米物理與器件重點實驗室高鴻鈞院士帶領的研究團隊多年來一直致力於新型二維晶體材料的製備、物性與應用基礎研究,取得了一系列重要研究成果。近期,該組博士生錢凱(已畢業)與杜世萱研究組的博士生高蕾(已畢業)和中國科學院大學林曉教授等合作,對單層Cu2Se的製備及其純熱驅動結構相變進行了研究。
字畫買買https://www.xinseopr.com/170864-21/20210210141852/image_0.jpg二手錶
1.78 K300K下單層Cu2SeSTM圖和原子結構圖

靜電機移機/拆除https://www.xinseopr.com/170864-21/20210210141852/image_1.jpg

圖2.300 K下單層Cu2Se的STEM圖
錢凱等通過在SiC基底上的雙層石墨烯上同時沉積Se和Cu,並500 K退火,得到了單層Cu2Se樣品。該樣品的掃描隧道顯微表徵(STM)實驗結果和基於密度泛函理論(DFT)的第一性原理計算結果如圖1所示。78 K時,Cu2Se為方形結構,其側視圖為“之”字形,被命名為ζ相-Cu2Se,STM圖清楚地顯示出Cu2Se和石墨烯晶格失配引起的一維摩爾條紋。300 K時,一維摩爾條紋消失,Cu2Se為六角結構,其側視圖為直線形,被命名為λ相-Cu2Se。掃描透射電子顯微表徵(STEM)(圖2)發現Cu2Se與石墨烯的層間距為0.34 nm,兩者之間的相互作用為範德華相互作用。連續變溫的原位低能電子衍射(LEED)實驗結果(圖3)證明瞭整個樣品錶面均發生了結構相變,相變溫度約為147 K,並且ζ-Cu2Se與λ-Cu2Se的相變是可逆的。角分辨光電子能譜(ARPES)表徵結果及DFT計算結果(圖4)表明,隨着溫度的升高,ζ-Cu2Se變為λ-Cu2Se,對稱性從C2變為C3,更高的原子結構對稱性使得原本劈裂的兩組能帶簡併在一起。穩定性測試揭示單層Cu2Se樣品可在空氣中穩定存在。進一步的理論計算提出了純熱驅動二維材料結構相變的可能機制,為尋找具有類似特性的二維材料提供了參考。這樣一個空氣中穩定的、熱驅動即能實現相變的材料在溫度傳感器等領域具有潛在的應用前景。

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圖3.Cu2Se樣品原位連續變溫LEED表徵結果

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圖4.78 K和300K下Cu2Se樣品的ARPES和DFT能帶結構

相關工作發表在Adv. Mater.32, 1908314 (2020)上。該研究成果得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金和中國科學院先導專項等的支持。

文章鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.201908314

編輯:前進四


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